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공융염 (Eutectic salt) 을 활용한 공자전 분산 기술 기반의 단결정 양극재 합성 |
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현재 전기자동차와 에너지 저장 시스템의 급격한 성장으로 인해 고에너지 밀도, 긴 수명, 그리고 안전성이 뛰어난 리튬 이온 배터리의 수요가 지속적으로 증가하고 있습니다.
현재 상용화된 최고 수준의 니켈 리치 (Ni-rich) 및 리튬/망간 리치 (Li-/Mn-rich) 층상 산화물 양극재는 대량 생산에 유리한 공침법을 기반으로 제조되며,
미세한 일차 입자가 뭉쳐진 약 10마이크로미터 지름의 다결정 (Polycrystalline) 구조를 취하고 있습니다.
그러나 이러한 다결정 구조는 배터리 제조 과정 중 전극을 누르는 압연 공정이나 충·방전 사이클 구동 시 입자 간 균열이 발생하기 쉽다는 치명적인 약점이 있습니다.
이 균열은 활물질을 전기적으로 고립시키고, 새롭게 노출된 표면이 액체 전해액과 만나 더 많은 부반응을 일으켜 배터리의 전반적인 전기화학적 성능을 떨어뜨립니다.
이러한 문제를 해결하기 위해 입자 내에 결정립계가 없어 균열로부터 자유로운 마이크로미터 크기의 '단결정 (Single-crystal) 양극재' 가 큰 관심을 받고 있습니다.
하지만 기존의 단결정 제조 기술들은 고온 열처리 후 입자들이 뭉치는 응집 현상이 발생하여 이를 해결하기 위한 세척, 재열처리 (annealing), 체질 등 복잡한 후가공 단계가 추가로 필요했습니다.
또 다른 대안인 고속 볼 밀링 기반의 기계화학적 합성 방식 역시 막대한 장비 및 에너지 비용이 들고, grinding media 에서 나오는 불순물 오염과 넓은 입자 크기 분포 문제 때문에
실제 배터리 산업에 대량 생산으로 적용하기에는 한계가 있었습니다.
본 연구는 grinding media 를 전혀 사용하지 않고 오직 공자전 믹서의 강력한 회전력과 입자 간 마찰력만을 이용하는 'planetary centrifugal deagglomeration’ 기술을 개발했습니다.
이 공정에서는 전구체와 함께 투입된 공융 조성의 수산화리튬-질산리튬(LiOH-LiNO₃)염이 마찰열에 의해 실시간으로 녹아내리며 다결정 전구체의 결정립계를 반응적으로 습윤, 부식 및 분리시킵니다.
이를 통해 포도송이 같던 이차 입자가 수십 분 만에 나노입자로 완전히 분산된 '메카노-나노서스펜션'을 형성하게 되며, 이는 후속 고온 열처리 단계에서 독립적인 단결정 성장을 돕게 됩니다.
특히 반응에 사용된 리튬염은 고온 리튬화 과정에서 양극재 재료로 전량 소비되므로 과량의 화학물질이 남지 않는 '일시적인 액체염' 역할을 합니다.
실제 리튬/망간 리치 양극재 (Li1.2Mn0.48Ni0.16Co0.16O2) 를 모델로 실험한 결과, 수 시간 동안 고에너지 볼 밀링을 하는 대신 공자전 믹서로 수십 분간 처리하는 것만으로 완벽하게
해집어진 나노 산화물을 얻을 수 있었습니다.
이렇게 제조된 단결정 양극재는 추가적인 세척이나 annealing, 체질 공정 없이도 쉽게 합성되어 자원과 에너지 소비, 환경적 부담을 최소화할 수 있습니다.
결과적으로 이 기술로 만든 단결정 양극재는 고전압(최대 4.8V) 충전 조건에서도 산소 발생, 전이금속 용출, 전압 강하 현상을 유의미하게 억제했으며,
전극 압연 및 배터리 구동 중 발생하는 입자 균열을 근본적으로 제거했습니다.
이 단순하고 정량화 가능한 공정은 니켈 리치와 리튬/망간 리치 제품군 모두에 적용할 수 있는 범용적인 방법론으로서, 배터리 양극재 산업의 단결정 상용화를 앞당길 핵심 기술이 될 것입니다.
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